Nils Stöbener

 

Institut für Kernchemie
Johannes Gutenberg-Universität
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Diplom in Chemie (März 2009)
Johannes Gutenberg-Universität Mainz


Elementspeziation von Neptunium im Ultraspurenbereich

Betreuer: Prof. Dr. T. Reich

Die Entsorgung der bei der Nutzung der Kernenergie anfallenden hochradioaktiven abgebrannten Brennelemente in tiefen geologischen Formationen ist bis heute noch nicht endgültig gelöst. Vor allem für das Plutonium und die minoren Actiniden Neptunium, Americium und Curium muss ein sicherer Einschluss über einen Zeitraum von einer Million Jahren sichergestellt werden. Eine besondere Rolle spielt dabei das Element Neptunium, da das Isotop 237Np mit einer Halbwertszeit von 2,1 ·106 Jahren einen hohen Beitrag zur Radiotoxizität abgebrannter Brennelemente leistet und Neptunium je nach vorliegender Elementspezies eine hohe Mobilität in aquatischen Systemen aufweisen kann und somit eine potentielle Gefährdung für die Umwelt in der Umgebung eines Endlagers darstellt.Neptunium kommt unter natürlichen Bedingungen als Np(IV) oder Np(V) vor. Unter oxidierenden Bedingungen dominiert Np(V), welches eine hohe Löslichkeit und eine hohe Mobilität besitzt. Das unter reduzierenden Bedingungen vorherrschende Np(IV) ist dagegen weniger löslich und wird deutlich stärker an Mineralien und Gesteinen sorbiert als Np(V). Für die Langzeitsicherheitsanalyse möglicher Endlagerstandorte ist folglich eine genaue Kenntnis der unter den gegebenen geologischen Bedingungen zu erwartenden Neptuniumspezies und ihres Migrationsverhaltens unabdingbar.Im Falle einer Freisetzung von Neptunium aus einem nuklearen Endlager werden im Aquifer Konzentrationen von weniger als 10-10 mol/L 237Np erwartet. Da das geochemische Verhalten von Neptunium bei derart niedrigen Konzentrationen noch wenig untersucht ist, soll im Rahmen dieser Arbeit eine Methode entwickelt und angewandt werden, die die Elementspeziation von Neptunium im Ultraspurenbereich ermöglicht. Hierzu sollen die verschiedenen Neptuniumspezies zunächst mittels Kapillarelektrophorese (CE) getrennt und anschließend mit der hochempfindlichen und -selektiven Resonanzionisations-Massenspektrometrie (RIMS) nachwiesen werden. Ein Verfahren zur Bestimmung kleinster Mengen 237Np mit Hilfe der RIMS wird zur Zeit entwickelt. Anschließend soll die CE-RIMS zur Speziation von Neptunium bei dessen Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Wirtsgesteinen eingesetzt werden.